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Application of the Random Phase Approximation to complex problems in materials science
Laurids Schimka
Art der Arbeit
Dissertation
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Physik
Betreuer*in
Georg Kresse
DOI
10.25365/thesis.19481
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-29414.36812.644454-4
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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)
Abstracts
Abstract
(Deutsch)
Die vorliegende Dissertation widmet sich der Bewertung und Anwendung der Random Phase Approximation (RPA) im Rahmen des Adiabatic-Connection Fluctuation-Dissipation Theorems (ACFDT) auf Problemstellungen der Festkörperphysik.
Im Theorie- und Methodenteil wird ein Überblick über Dichte Funktional Theorie (DFT) und das ACFD Theorem gegeben. Weiters beinhaltet dieser Teil eine einführende Diskussion des Vielteilchen Problems wie auch eine Beschreiubung der Implementierung der Random Phase Approximation in dem Softwarepaket Vienna Ab-initio Simulation Package (VASP).
Im zweiten Teil der Disseration wird die Genauigkeit der RPA uberprüft und mit Resultaten anderer Funktionale verglichen. Experimentelle Ergebnisse werden in Bezug auf Phononen Nullpunkt-Vibrationsenergien, welche ab-initio auf DFT Ebene berechnet wurden, korrigiert. RPA liefert eine sehr genaue Beschreibung aller Bindungsarten und ist daher ein vielversprechender Kandidat für komplexere Problemstellungen der Festkörperphysik.
Als erstes Beispiel untersuchen wir die Wechselwirkung von Wassermolekülen mit Kohlenstoffverbindungen an Hand zweier Fälle: Wasser auf Benzen und Wasser auf einer Graphenoberfläche. Unsere Ergebnisse zeigen gute Ubereinstimmung mit einer weiteren korrelierten Methode: Diffusion Monte Carlo(DMC). Wir glauben daher, dass unsere gefundenen Werte als Richtwerte
für die Entwicklung weiterer DFT Funktionale zur Beschreibung von Wasser-Kohlenstoff Wechselwirkungen dienen können. Ein Kernstück dieser Dissertation ist sicherlich die erfolgreiche Anwendung der RPA auf das bis dahin ungelöste CO Adsorptions Rätsel. Wir diskutieren die Adsorption eines Kohlenmonoxidmoleküls auf Cu, Ru, Rh, Pd und Pt. RPA ist gegenwärtig die einzige ab-initio Methode, welche sowohl die Adsorptionsenergie, als auch die Oberflächenenergie genau beschreibt und weiters die richtige Position des Moleküls auf der Metalloberfläche für jeden einzelnen Fall korrekt wiedergibt.
Abstract
(Englisch)
This thesis is devoted to the assessment and application of the random phase approximation (RPA) in the adiabatic-connection fluctuation-dissipation (ACFD) framework in solid state physics.
The first part presents a review of density functional theory (DFT) and the ACFD theorem in the RPA. This includes an introduction to the many-body problem as well as a description of the implementation of the RPA in the Vienna Ab-initio Simulation Package (VASP).
In the results part, the quality of the RPA is assessed and its performance compared to three (beyond) DFT functionals. The experimental values are corrected for the effect of phonon zero-point vibrational energies which were calculated at the DFT level from ab-initio.
We find that the RPA describes all bonding situations very accurately, making it a promising candidate for more complex problems in solid state physics.
In light of these findings, we investigate the carbon-water interaction in two specific cases: the adsorption of water on benzene and the adsorption of water on a graphene layer. We compare our results to a different correlated method: diffusion Monte Carlo (DMC). We find very good agreement and thus believe that our values can serve as a benchmark for the development of other DFT
functionals to treat water-carbon interfaces. The highlight of this thesis is the successful application of the RPA to the long-standing and (at DFT level) unsolved CO adsorption puzzle. We show results for CO adsorption on Cu, late 4d metals and Pt. RPA is at present the only
ab-initio method that describes adsorption and surface energies accurately at the same time and predicts the correct adsorption site in every single case.
Schlagwörter
Schlagwörter
(Englisch)
Random Phase Approximation Adiabatic-Connection Fluctuation-Dissipation Theorem Density Functional Theory Graphene Water Transition Metals Phonons
Schlagwörter
(Deutsch)
Random Phase Approximation Adiabatic-Connection Fluctuation-Dissipation Theorem Dichte Funktional Theorie Graphen Wasser Übergangsmetalle Phononen
Autor*innen
Laurids Schimka
Haupttitel (Englisch)
Application of the Random Phase Approximation to complex problems in materials science
Paralleltitel (Deutsch)
Anwendung der Random Phase Approximation auf komplexe Probleme der Materialwissenschaften
Publikationsjahr
2012
Umfangsangabe
143 S.
Sprache
Englisch
Beurteiler*innen
Angyan Janos ,
Peter Mohn
AC Nummer
AC09023564
Utheses ID
17429
Studienkennzahl
UA | 091 | 411 | |