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Artificial Intelligence in Theoretical Chemistry
Michael Gastegger
Art der Arbeit
Dissertation
Universität
Universität Wien
Fakultät
Fakultät für Chemie
Studiumsbezeichnung bzw. Universitätlehrgang (ULG)
Doktoratsstudium NAWI aus dem Bereich Naturwissenschaften (Dissertationsgebiet: Chemie)
Betreuer*in
Philipp Marquetand
DOI
10.25365/thesis.48122
URN
urn:nbn:at:at-ubw:1-22769.66352.298253-8
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(Print-Exemplar eventuell in Bibliothek verfügbar)
Abstracts
Abstract
(Deutsch)
Strategien aus dem Forschungsbereich der künstlichen Intelligenz und insbesondere dem Gebiet des
maschinellen Lernens eröffnen vielversprechende alternative Lösungswege für zahlreiche Probleme
aus der theoretischen Chemie. Unglücklicherweise wird eine routinemäßige Anwendung dieser
Methoden zur Zeit noch durch zahlreiche Komplikationen erschwert, welche Aufgrund des relativ
jungen Alters dieses Forschungsgebietes sowie der hohen Komplexität der verwendeten Modelle
auftreten. Das Ziel dieser Arbeit ist es daher, diese Hürden sowohl durch die Verbesserung von
vorhandenen als auch die Entwicklung von neuartigen Herangehensweisen zu überwinden. Zu den
zu diesem Zwecke eingeführten Neuerungen zählen: 1) Ein verbesserter Algorithmus zum
Trainieren von hochdimensionalen neuronalen Netzwerkpotentialen (HDNNPs), ein Ansatz aus
dem Bereich des maschinellen Lernens, welcher besonders für die Beschreibung von Molekülen
geeignet ist. Die Verwendung dieses Trainingsalgorithmus – des sogenannten „element-decoupled“
Kalman Filters – macht es möglich, hochqualitative HDNNPs zu konstruieren und darüber hinaus
auch molekulare Kräfte im Konstruktionsvorgang zu berücksichtigen. 2) Ein Fragmentationsansatz
basierend auf HDNNPs wurde einführt, um große Moleküle beschreiben zu können. Mittels dieses
Ansatzes können die Eigenschaften großer Moleküle allein anhand kleiner molekularer Fragmente
vorhergesagt und so enorme Einsparungen an Rechenzeit erzielt werden. 3) Eine adaptive
Selektionsstrategie stellt eine Ergänzung zu den beiden vorherigen Entwicklungen dar und ist in der
Lage vollautomatisch jene Molekülgeometrien zu identifizieren, welche notwendig sind um ein
chemisch aussagekräftiges HDNNP zu erhalten. 4) Eine Modifizierung der HDNNP Struktur
ermöglicht es, ein generelles Modell für die Vorhersage von molekularen Dipolmomenten zu
erhalten. Die Brauchbarkeit dieser neu eingeführten Methoden wird anhand einer Reihe von
unterschiedlichen chemischen Testsystemen untersucht. Eine Analyse der Leistungsfähigkeit des
„element-decoupled“ Kalman Filters erfolgt anhand der Claisen-Umlagerung von Allyl-vinylether
zu 4-Pentenal. Lineare Alkanketten dienen der Untersuchung des HDNNP-basierten
Fragmentationsansatzes. Eine weitere Studie beschäftigt sich mit der adaptiven Selektionsstrategie
und dem Modell zur Vorhersage von Dipolmomenten. Im Rahmen dieser Studie werden die Infrarotspektren
von Methanol, n-Alkanen unterschiedlicher Länge sowie des Alanintripeptidkations mittels Moleküldynamik simuliert.
Abstract
(Englisch)
The application of methods originating in artificial intelligence research – and machine learning in particular – to problems in theoretical hemistry offers exciting new possibilities. However, due to the relatively young age of this field and the complexity of the employed models, various difficulties complicate a routine use of these methods. The main goal of this thesis is to develop improved techniques and establish new protocols in order to overcome these limitations. These developments
consist of: 1) A new algorithm for training high-dimensional neural network potentials (HDNNPs) – a machine learning technique especially well suited for modeling chemical systems. This training algorithm, termed the element-decoupled Kalman filter, yields HDNNPs of improved accuracy and is also able to incorporate molecular forces into the training process. 2) A HDNNP based fragmentation approach is
introduced in order to model extended molecular systems. With this approach, macromolecular properties can be recovered using only the information contained in small fragments of a molecule. 3) These developments are supplemented by an improved adaptive sampling scheme, which identifies molecular configurations required to construct an accurate HDNNP model for a system in a highly automated fashion.
4) A machine learning approach capable of modeling molecular dipole moments is obtained by extending the structure of HDNNPs. The proficiency of all these novel strategies is investigated based on a variety of chemical systems. The performance of the element-decoupled training algorithm is analysed by modeling the Claisen rearrangement reaction of allyl vinyl ether to 4-pentenal. Linear all-trans alkanes
serve as a simple test system to assess the HDNNP-based ragmentation approach. A final study is dedicated to the adaptive sampling scheme and the dipole moment model, where these techniques are applied to the molecular dynamics simulation of infrared spectra of methanol, n-alkanes of different lengths and the protonated alanine tripeptide.
Schlagwörter
Schlagwörter
(Englisch)
Machine learning Artificial Inteligence Theoretical Chemistry Computational Chemistry
Schlagwörter
(Deutsch)
Maschinelles Lernen Künstliche Intelligenz Theoretische Chemie Computergestützte Chemie
Autor*innen
Michael Gastegger
Haupttitel (Englisch)
Artificial Intelligence in Theoretical Chemistry
Paralleltitel (Deutsch)
Künstliche Intelligenz in der theoretischen Chemie
Publikationsjahr
2017
Umfangsangabe
iv, 91 Seiten : Illustrationen, Diagramme
Sprache
Englisch
Beurteiler*innen
Chris Oostenbrink ,
Christoph Flamm
AC Nummer
AC14498514
Utheses ID
42510
Studienkennzahl
UA | 796 | 605 | 419 |